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鋰離子電池由于其高能量密度，在電動汽車和大規模儲能等領域獲得了廣泛的應用，而鋰金屬負極由于其低電極電位與高理論比容量，被認為是下一代負極材料的理想選擇之一。但在實際工作情況下，鋰金屬負極的枝晶生長問題不僅會降低電池的庫倫效率，并可能帶來嚴重的安全隱患。
北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授課題組與中科院半導體研究所首席科學家汪林望教授合作開發了一套基于圖論和AI針對跨尺度形貌模擬的機器學習力場構建策略，并應用于電解液環境下的鋰枝晶形貌演化模擬。模擬結果揭示了鋰枝晶演化的兩段式過程，并詳細分析了形貌演化背后的驅動力。該項研究指出表面能對于鋰枝晶形貌演化過程產生了顯著的影響，對進一步推動鋰金屬負極的發展具有重大參考價值。相關研究成果近日發表在國際頂級期刊《先進能源材料》上（Advanced Energy Materials, DOI: 10.1002/aenm.202202892，IF=30）。
該工作基于能量拆分方法，在傳統DFT計算結果中局域化拆分體系總能量，實現了端到端的機器學習力場模型構建。進一步的，在數據集生成過程中引入了隱式溶劑模型，通過機器學習力場實現了電解液環境下鋰枝晶形貌的原位跨尺度分子動力學模擬。為了實現小尺度數據集到大尺度模型應用的跨越，文章提出了一套跨尺度主動學習方案，以及一種結合能量拆分方法的跨尺度模型準確性驗證方法。上述方法為大尺度形貌問題的原子精度動力學研究提供了解決方案。
機器學習力場數據集生成與模型構建
基于機器學習力場的分子動力學模擬結果，該工作總結了鋰枝晶的兩段式形貌演化過程，并觀察到了與實驗一致的扭結現象。動力學模擬結果表明這一現象的產生是由于不同晶疇趨向于沿著晶界發生滑移。進一步的，文章詳細分析了不同形貌演化階段，并確定了表面能和晶界能是形貌演化的主要驅動力。此外，多晶結構保證了鋰枝晶的穩定存在，如何消除多晶疇與晶界對枝晶的穩定作用將是下一步研究的重點方向。
鋰枝晶的兩階段形貌變化
北京大學深圳研究生院新材料學院博士生張文韜為該論文的第一作者，潘鋒教授、汪林望教授為共同通訊作者。該研究得到廣東省軟科學研究計劃項目、深圳市科技計劃、深圳市發展和改革委員會科研項目以及中國科學院重點科研項目的支持。
標簽： 鋰離子電池
